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上海理工大学王现英教授团队清洁能源催化剂最

作  者:金博宇       来  源:未知       时  间:2019-09-19 16:18

        发展可持续清洁能源是社会进步的需求,自20世纪70年代以来H2作为能源载体一直以来被寄予厚望。水电解制氢则是一种重要途径,但水电解制氢时阳极析氧反应(OER)极高能耗限制了大规模应用。因此开发高效低成本的OER电催化剂已成为一项非常热门的研究课题。现已商业用于OER的电催化剂主要是性能优异的Ru、Ir等贵金属,但因其稀缺性而难以规模化。因此寻找具低成本、高效率、高稳定性的非贵金属OER催化剂显得尤为关键。层状双氢氧化物(LDHs)作为一类具有独特的二维层状结构和优异的物理化学性质的材料引起了广泛关注和研究。近年来LDHs OER催化剂研究迅速发展,因此,系统性总结LDHs改性策略、性能评估方法、催化机理等是非常必要的。
成果简介
       近日,上海理工大学材料科学与工程学院王现英教授(通讯作者)、王平副教授(通讯作者)和研究生蔡正阳(第一作者)系统总结了近年来层状双氢氧化物材料在催化水电解产氧领域研究进展。首先基于LDHs的各种改性策略对这类材料的设计方法进行了全面概括。具体包括:纳米结构设计、不同种类导电载体复合、阳离子部分取代、层间阴离子置换、空位缺陷引入、理论模拟计算和原位表征技术相结合。紧接着,按过渡金属组分的组成差异,将现有文献报道LDHs材料进行详细地分类总结。最后,为了开发可用于大规模生产的OER催化剂和配套电解水设备单元,阐述了LDHs OER电催化剂结构设计所面临的挑战以及未来可能的研究方向。

相关成果以题为“Recent advances in layered double hydroxide electrocatalysts for the oxygen evolution reaction”发表在Journal of Materials Chemistry A (IF: 10.733)上。

图1基于综合水电解系统的可再生氢能源利用体系。
 
图2 

(a)LDHs在碱性条件下的OER机制。(b)OER过程的Gibbs自由能图。
 
图3 用于评估LDHs OER性能的Tafel斜率与η10之间的关系。
 
图4 LDHs设计策略总结
 
图5 LDHs的不同形貌设计
 
图6 LDHs复合不同导电基体
 
图7 LDHs层中元素掺杂和层间阴离子替换
 
图8 在LDHs中引入空位缺陷
 
图9 LDHs 催化OER过程的理论模拟和原位表征的应用
 
图10 LDHs在光催化,光电催化水分解的拓展应用
 
 
 小结

i)精确控制LDHs的结构是一项艰巨的挑战,例如合成更均匀排列的LDHs纳米阵列,分层多孔LDHs纳米片和超薄少层的LDHs。
ii)需要进一步寻求LDHs载体以优化导电性,例如金属、缺陷石墨烯类。
iii)LDHs材料中活性位点机理尚不完全清楚,有必要从实验和理论两个方面明确地阐明不同类型活性位点的可能来源,尤其是不同活性位点的配位环境和化学计量比,以降低OER过程决速步骤的能垒。
iv)材料的理论计算,例如密度泛函理论(DFT)的快速发展,它可以帮助估计活性位点的吸附和解吸能力,每个催化步骤的自由能变化等,为筛选高性能LDHs材料提供理论指导。
v)大多数LDHs性能仍然仅在强碱环境中才能完全发挥。然而,这会导致电极和电池组件严重腐蚀,1千小时以上稳定性测试有待进一步明确。
vi)原位表征技术(例如,原位电化学、显微镜/光谱学)正在迅速发展,这能有助于在分子水平上理解催化过程的机理。

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